1960 metų gruodžio 8 d. dr. Antanas Razma Čikagoje leidžiamo dienraščio „Draugas“ puslapiuose straipsniu „Milijono dolerių fondas lietuviškiems reikalams ir to fondo parlamentas“ kvietė lietuvius steigti milijoninį fondą, kurio pagrindinis kapitalas būtų neliečiamas, bet jo palūkanomis būtų remiamas lituanistinis švietimas, kultūra, mokslas, menas, jaunimas ir visuomeninė veikla išeivijoje. Jį tvarkytų patys aukotojai. Jauno gydytojo konkreti bei praktiška idėja, jo entuziazmas susilaukė pritarimo ir prasidėjo rimtos diskusijos.

Pirmasis formalus „Milijoninio fondo“ organizatorių posėdis įvyko Čikagoje 1961 m. sausio 8 d., o 1961 m. kovo 19 d. posėdžio metu imta tartis su Čikagos visuomenininkais ir JAV Lietuvių Bendruomenės centro valdybos pirmininku Stasiu Barzduku bei vicepirmininku Algirdu Nasvyčiu, kurie atstovavo kelerius metus JAV LB gvildentai „Geležinio fondo“ idėjai. Kovo 19 d. susirinkimo dalyvių dauguma pasisakė už vieno fondo steigimą.

Netrukus po vienuoliktojo „Milijoninio fondo“ posėdžio Čikagoje, 1961 m. rugsėjo 2-3 d. Niujorke vykusioje JAV LB krašto III tarybos I sesijoje buvo išklausyti dviejų skirtingai planuojamų ir tvarkomų fondų organizatorių pranešimai. Algirdas Nasvytis kalbėjo apie jo kelerius metus planuojamą ir visiškai JAV Lietuvių Bendruomenei priklausantį bei jos tvarkomą „Geležinį fondą“. „Milijoninio fondo“ iniciatorius dr. Antanas Razma aiškino apie pačių aukotojų organizuojamą, tvarkomą, savarankišką ir plačią išeivijos lietuvišką veiklą remiantį fondą, veikiantį greta Lietuvių Bendruomenės. Po kelių posėdžių ir ilgų diskusijų JAV LB krašto tarybos nariai vienbalsiai (32 balsais) pritarė dr. A. Razmos siūlymui steigti Lietuvių Fondą, kurį tvarkys nariai-aukotojai.

Per pusmetį sutvarkius reikalingus Lietuvių Fondo steigimo dokumentus, atlikus visus formalumus, 1962 m. vasario 10 d. buvo išrinkta laikinoji dvylikos narių Lietuvių Fondo Taryba arba direktoriai. Tarybos pirmininku išrinktas dr. Antanas Razma, Valdybos – Teodoras Blinstrubas. Pirmojo Lietuvių Fondo Tarybos (arba direktorių) posėdžio metu, 1962 m. kovo 7 d. Jaunimo centre, Čikagoje, buvo išrinkta pirmoji penkių asmenų Lietuvių Fondo Valdyba: pirmininkas Teodoras Blinstrubas, vicepirmininkas Antanas Rūkštelė, sekretorius Jonas Vaičekonis, iždininkas dr. Vladas Šimaitis, narys spaudai Stasys Rauckinas. Pirmieji 28 Fondo nariai jau buvo paaukoję 19,714 dol.

1962 m. kovo 14 d. Lietuvių Fondas buvo oficialiai inkorporuotas Lithuanian Foundation, Inc vardu Ilinojaus valstijoje, kaip savarankiška ir narių-aukotojų tvarkoma pelno nesiekianti finansinė korporacija (Not For Profit Corporation), kurios pagrindinis tikslas yra lietuvybės išlaikymas (laikantis „US Internal Revenue Service Code Section 501(c) (3)“ nuostatų). Netrukus LF gavo atleidimo nuo mokesčių statusą („Tax Exempt status“), t. y. teisę nemokėti valdžiai mokesčių ir leidimą aukotojams nusirašyti jų aukas nuo federalinių mokesčių.

Visi LF direktoriai, valdybų nariai, komitetų ir komisijų pirmininkai, jų nariai ir įgaliotiniai dirbo ir dirba savanoriškai, be atlyginimo.

Pirmaisiais savo veiklos metais (1962) lietuviškai veiklai paremti Lietuvių Fondas skyrė 1,200 dol. Iki 1982 metų jau buvo išmokėta milijono dolerių parama. Per savo gyvavimo 50-metį lietuvybės reikalams Fondas paskyrė ir išdalino daugiau nei 15 mln. dol. Lietuvoje atkūrus Nepriklausomybę iš LF kapitalo 1991 m. specialiai Lietuvos Respublikai (švietimo ir kultūros reikalams remti) buvo paskirti 1,354,462 dol.

Vienas aktyviausių veikėjų JAV lituanistinio švietimo srityje Jonas Kavaliūnas 1971 m. LF Pelno skirstymo komiteto posėdyje.

Nuo 1962 iki 2022 metų įvairiems lietuviškiems projektams įgyvendinti ir studentijai paremti LF yra paskyręs 25, 002,279 dol.

Daugiausia dėmesio Lietuvių Fondas skyrė ir skiria lietuvybės išlaikymo projektams remti: švietimo, kultūrinei, meninei, mokslo ir visuomeninei veiklai, jaunimo reikalams bei studentų stipendijoms. Remiant Lietuvių Fondui, veikia lituanistinės mokyklos, leidžiamos knygos ir vadovėliai, rengiami pasaulio lietuvių Seimai, suvažiavimai, dainų ir tautinių šokių šventės. Taip pat remiamos meno ir kultūros organizacijos, jų renginiai, šventės, jaunimo stovyklos, pasaulio lietuvių jaunimo kongresai ir jaunimo organizacijos, lietuvių spauda ir radijas. Nuo 1990 m. LF rėmė ir remia švietimo, mokslo ir kultūros projektus nepriklausomoje Lietuvoje, taip pat ten studijuojantį lietuvių jaunimą, neužmiršta lietuviško jaunimo, gyvenančio ir kitose pasaulio šalyse.

• dr. Antanas Razma (1962–1965, 1979–1981, 2001–2004)
• dr. Gediminas Balukas (1966–1971, 1977–1978)
• dr. Kazys Ambrozaitis (1972–1973)
• dr. Jonas Valaitis (1974–1976)
• Stasys Baras (1982–1984, 1988–1990)
• Povilas Kilius (1985–1987, 1991–1993)
• Marija Remienė (1994–1995)
• Vytautas Kamantas (1996–1997, 2005–2006)
• Algirdas Ostis (1998–2000)
• Arvydas Tamulis (nuo 2007 m. gegužės mėn.– 2009)
• Rimantas Griškelis (nuo 2009 m. gegužės mėn.– 2012)
• Marius Kasniūnas (nuo 2012 gegužės mėn – 2015)
• Saulius Čyvas (nuo 2015 gegužės mėn. – 2018)
• Audronė Pavilčius Karalius (nuo 2018 balandžio mėn. – 2021)
• Tauras Bublys (nuo 2021 gegužės mėn.)

• Teodoras Blinstrubas (1962–1965)
• dr. Antanas Razma (1966–1970, 1974–1978, 1984–1986)
• dr. Kazys Ambrozaitis (1971)
• dr. Jonas Valaitis (1972–1973)
• dr. Gediminas Balukas (1979–1982)
• Viktoras Naudžius (1983)
• Marija Remienė (1987–1989)
• Algirdas Ostis (1990–1992)
• Stasys Baras (1993–1995, 2002)
• Povilas Kilius (1996–1998, 2000–2002, 2003–2004)
• Rūta Staniulienė (1999)
• Arvydas Tamulis (2004–2005)
• Sigita Balzekienė (2005–2006)
• Ramūnas Astrauskas (2007– iki 2009 gegužės mėn.)
• Marius Kasniūnas (nuo 2009 m. gegužės mėn.– 2012)
• Arvydas Tamulis (nuo 2012 gegužės mėn – 2015)
• Marius Kasniūnas (nuo 2015 gegužės mėn. – 2018)
• Tauras Bublys (nuo 2018 balandžio mėn. – 2021)
• Milda Davis (nuo 2021 gegužės mėn. – 2022)
• Audronė Pavilčius Karalius (nuo 2022 balandžio mėn.)

Įvertinant LF steigėjo ir ilgamečio tarybų bei valdybų pirmininko dr. Antano Razmos nuopelnus sėkmingai organizuojant, auginant ir vadovaujant LF, 2005 metų sausį LF taryba vienbalsiai nutarė A. Razmai suteikti Lietuvių Fondo tarybos Garbės pirmininko vardą su teise iki gyvos galvos dalyvauti visuose LF tarybos, valdybos ir jų komitetų ar komisijų posėdžiuose.
Dr. Antanas Razma mirė 2017 m. kovo 26 d. Čikagoje.

Nuo Lietuvių Fondo įsteigimo surengtas ne vienas lėšų telkimo vajus ar kultūrinis renginys. Juos organizuoja ir vykdo LF valdyba su talkininkais, vajų komitetais ir LF įgaliotiniais daugelyje JAV miestų, JAV LB apylinkėse ir kai kuriuose užsienio kraštuose.

Per ilgus LF gyvavimo metus daug nuveikė LF įgaliotiniai. Per juos buvo palaikomas tiesioginis ryšys su LF nariais bei visuomene. Jų didžiulio darbo dėka tolimiausiuose JAV kampeliuose vyko įvairūs LF renginiai, koncertai, buvo rengiami vajai. Platesnė LF įgaliotinių veikla prasidėjo 1980 m., o įsisiūbavo 1990 m., nors kai kur įgaliotiniai dirbo nuo 1965 m.

LF leido ir tebeleidžia didesnės ar mažesnės apimties leidinius. Stambiausi LF leidiniai yra Fondo istorijos knygos. Pirmoji išleista 1983 m., antroji – 1992 m., o trečioji – švenčiant LF 50-metį 2012 m. Visos knygos spausdintos Čikagoje.

Be šių stambių leidinių LF yra išleidęs kalendorių, atvirukų, informacinių lankstinukų. Nuo 2005 m. dukart per metus pasirodo LF periodinis leidinėlis ,,Liepsna”. LF taip pat yra išleidęs spalvinimo knygelių vaikams, kitų leidinukų.

Dailininko Adomo Valeškos pasiūlymu 1980 m. prie Lietuvių Fondo buvo sudaryta Meno puoselėjimo komisija. Vėliau LF taryba nutarė šalia LF įsteigti atskirą organizaciją – Lietuvių dailiojo meno institutą. Šis institutas veikė kaip LF padalinys ir kaupė išeivijos dailininkų meno darbų kolekciją.

1999-2001 m. LF Lietuvos dailės muziejui padovanojo 530 P. Domšaičio kūrinių. 2005 m. spalio 25 d. LF tarybos posėdyje vienbalsiai buvo nutarta dar 135 LF globoje esančius P. Domšaičio kūrinius padovanoti Lietuvos dailės muziejui. Iš viso buvo padovanoti 665 šio dailininko darbai.

LF dėka Lietuva praturtėjo trimis meno rinkiniais. Pirmasis – išskirtinės vertės Prano Domšaičio kūrybos palikimas – įkurdintas nuolatinėje ekspozicijoje LDM Klaipėdos Prano Domšaičio galerijoje. 2006-aisiais Lietuvą pasiekė Mstislavo Dobužinskio piešinių kolekcija, o 2013 metais Lietuvai padovanoti 26 Ados Peldavičiūtės-Montvydienės tapybos darbai.